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新加坡南洋理工周琨教授團隊:激光選區燒結三維打印技術制備金屬–有機骨架–熱塑性高分子復合薄膜及其水處理應用研究
發布:blast_k   時間:2019/11/19 15:45:28   閱讀:140 
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金屬–有機骨架材料(MOFs)因其具有超高的比表面積、可調的孔道尺寸、高度分散的金屬位點以及易于功能化的有機配體等優點在吸附、分離、氣體儲存、催化以及分子識別等領域有著廣泛的應用。同時,MOFs材料可以實現宏觀量產,這標志著其作為新型的多功能材料有望實現大規模的實際應用。然而,粉末狀MOFs材料不易被回收再利用,并且會造成二次的環境污染,這嚴重地限制了其實際應用。在保證MOFs材料的高性能前提下,實現材料的回收再利用是目前亟待解決的一大難題。

解決這個問題的有效策略之一是將MOFs裝載到塊狀材料中,尤其是具有高柔韌性和高滲透性的薄膜材料中。周琨教授團隊運用先進的三維打印技術–激光選區燒結–制備出具有不同MOF種類、裝載量以及各種尺寸網格圖案的MOF-聚酰亞胺12(PA12)復合薄膜。


圖1. 激光選區燒結技術制備具有網格圖案的MOF-PA12復合薄膜的示意圖及實物圖。

具有10 wt%裝載以及2 mm×2 mm網格圖案的三層HKUST-1-PA12塊狀材料的成功打印證實了激光選區燒結技術在構筑三維MOF-PA12結構的可能性。由于單層薄膜材料的高柔韌性和高滲透性,本工作的研究重點為單層的MOF-PA12復合薄膜。本工作在對MOFs材料的粉末密度、吸附的水分子含量以及熱分解溫度(空氣中)等因素的分析對比基礎上,探討了各種類型的MOFs(ZIF-67、NH2-MIL-101(Al)、MOF-801、HKUST-1和ZIF-8)材料在MOF-PA12復合薄膜中的不同最大裝載量的原因。


圖2. 打印的具有10 wt%裝載以及2 mm×2 mm網格圖案的三層HKUST-1-PA12塊狀材料:(a)照片和(b)橫截面的顯微照片。

掃描電子顯微照片證實了MOFs填料裝載進入PA12基體的孔洞中,材料的X-射線衍射花樣說明通過激光選區燒結技術形成的復合薄膜中PA12基體材料和MOFs填料的結構都沒有被破壞。重力驅動的水通量測試、機械穩定性演示實驗和水接觸角實驗證實了打印的NH2-MIL-101(Al)-PA12-10復合薄膜具有超高的純水通量、良好的機械穩定性以及親水性,可作為高效可回收利用的吸附劑應用于水體污染物吸附。


圖3. (a)NH2-MIL-101(Al)粉末和NH2-MIL-101(Al)-PA12-10復合薄膜的X-射線衍射花樣。(b)NH2-MIL-101(Al)-PA12-10復合薄膜的掃描電子顯微照片(插入圖為其局部放大圖)。(c)PA12粉末、NH2-MIL-101(Al)粉末和NH2-MIL-101(Al)-PA12-10復合薄膜的熱重分析圖。(d)PA12薄膜和NH2-MIL-101(Al)-PA12-10復合薄膜的重力驅動的水通量對比圖。(e)NH2-MIL-101(Al)-PA12-10薄膜和NH2-MIL-101(Al)-PA12-10-1×1復合薄膜的機械穩定性演示實驗。(f)PA12粉末、NH2-MIL-101(Al)粉末、PA12薄膜以及NH2-MIL-101(Al)-PA12-10復合薄膜的水接觸角實驗。

在亞甲基藍吸附演示實驗中,具有不同尺寸的網格圖案的NH2-MIL-101(Al)-PA12復合薄膜展現出不同的吸附速率。實驗結果表明,最密網格圖案的NH2-MIL-101(Al)-PA12-10-1×1復合薄膜具有最高的吸附容量和吸附速率。使用后的薄膜材料易于從水中取出并且脫附再利用,5個吸脫附循環實驗證明了NH2-MIL-101(Al)-PA12-10-1×1復合薄膜具有良好的再生和可重復利用性。


圖4. NH2-MIL-101(Al)粉末、具有不同打印圖案的NH2-MIL-101(Al)-PA12復合薄膜以及PA12薄膜的亞甲基藍吸附速率演示實驗。

該工作運用先進的三維打印技術制備MOF-基薄膜材料并探究了其在水處理方面的應用,拓展MOF材料以及激光選區燒結技術的應用范圍,在粉體材料應用和材料制造兩個方面都具有重要的開拓意義。

上述工作已發表在《ACS Applied Materials & Interfaces》上,論文第一作者為新加坡南洋理工大學研究人員李睿,通訊作者為新加坡南洋理工大學機械與宇航工程學院及新加坡3D打印中心周琨教授。

論文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.9b11840

來源:高分子科技

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